Dio sus primeros pasos artísticos en el mundo de la canción consolidándose como una de las voces más representativas del tango en su país, que se hizo popular gracias a sus emisiones radiofónicas. En la década de los treinta, nada más comenzar a grabar sus discos, el mundo del cine la reclamó para protagonizar su primera película. En este momento su nombre se unió al de la empresa Argentina Sono Films, de Angel Mentasti, que la contrató para ¡Tango! (1933), de Luis Moglia Barth. En los años siguientes destacó su colaboración con el director José Agustín Ferreyra, que la dirigió en Ayúdame a vivir (1936), Besos brujos (1937) y La ley que olvidaron (1938), películas todas ellas de la empresa SIDE, con las que se consolidó en el nivel más alto del estrellato latinoamericano.

A lo largo de los años cuarenta, y en el momento de máximo esplendor del cine argentino, Libertad pasó a formar parte del elenco estelar que dominó el mundo del espectáculo en su país. Junto a Zully Moreno y Mirtha Legrand se consolidó como uno de los rostros más populares en Argentina. En esta época participó, entre otras, en películas de Luis César Amadori y en La casa del recuerdo (1940), de Luis Saslavsky, y Yo conocía a esta mujer (1942), de Carlos Borcosque, todas para la productora Argentina Sono Films.

Abandonó su patria debido a conflictos personales que se tradujeron en problemas políticos (la leyenda apunta al enfrentamiento que sostuvo con Eva Duarte -después de Perón- en el rodaje de la película La cabalgata del circo, que la que participaban ambas) y se afincó, tras realizar varias giras, en México, país el que reinició su carrera en melodramas y comedias sentimentales, lo que la convirtió en una actriz que vivió para representar casi siempre al mismo personaje lacrimógeno adornado con un amplio repertorio de canciones.

Así fue reclamada, entre otros, por directores como Alfredo B. Crevenna (Otra primavera, 1949; Huellas del pasado, 1950, en la que canta “Una lágrima tuya” y “Me cansé de vivir”; La mujer sin lágrimas, 1951; Si volvieras a mi, 1953), Miguel Zacarías (La loca, 1951; La infame, 1953) o Tito Davison (Cuando me vaya, 1953; Música de siempre, 1956; Canción del alma, 1963).

En buena medida, los fieles seguidores de Libertad Lamarque esperaban siempre escuchar sus canciones y verla emparejada a Arturo de Córdova (algunas de sus películas fueron Te sigo esperando, 1951; Bodas de oro, 1955; Mis padres se divorcian, 1957; La cigüeña dijo sí, 1958), Julián Soler (Rostros olvidados, 1952), Pedro Infante (Ansiedad, 1952; Escuela de música, 1955) o Jorge Mistral (Esposa o amante, 1959).

Participó en proyectos colectivos como Reportaje (1953), en el que Emilio Fernández reunió a lo más granado de la canción mexicana, interpretó en Sabrás que te quiero (1958), de Tito Davison, a tres personajes, y fue coprotagonista de la adaptación de “Yo pecador”, la obra biográfica del franciscano Fray José Francisco de Guadalupe Mojica (José Mojica), interpretado por Pedro Geraldo.

A finales de los años sesenta regresó a Argentina, en donde intervino en varios montajes teatrales y musicales. Los últimos trabajos de la actriz fueron básicamente para televisión, en diversas telenovelas. Con 90 años protagonizó La usurpadora y, dos meses antes de morir, trabajaba aún en su última telenovela, Carita de ángel. Las películas de Libertad Lamarque recurrieron a tópicos y arquetipos que funcionaron fácilmente entre los receptores de sus trabajos. Representó a todo tipo de mujeres, fundamentalmente a aquellas que tenía que sufrir los desmanes de sus maridos y estar siempre prestas a perdonar infidelidades, las que tenían que padecer las iras de la sociedad que las rodeaba -por ejemplo las madres solteras-, en una demostración de sacrificio y abnegación consumada.